تم تأسيس مكتبة المتحف القبطي في عام 1920 بجهود مرقص سميكه باشا وذلك بأحد أجنحة المتحف الجنوبية. وتتضمن المكتبه مجموعة ثمينة من الكتب و المخطوطات الهامة عن الثقافة القبطية والتى كانت محفوظة بالسابق في الكنيسة المعلقة

كانت المكتبة في الماضي تقع تحت إشراف أمين عام واحد، ولكن اعتبارا من عام 1976 تم تقسيمها لقسمين منفصلين حتى يمكن إخضاع مسؤولية مقتنياتها وفقا للتصنيف التالي :-
أولاً: قسم المخطوطات وله أمين خاص به.
ثانياً: قسم الكتب وله أمين منفصل.
هذا وقد استقل قسم الأوستراكا في عام 1978 وأصبح له أمين خاص للعناية به وتسجيل محتوياته.

وتحتوى على مجموعة ضخمة من الكتب الكاملة بالإضافة إلى أجزاء من مؤلفات تاريخية معظمها إنجيلية، ونصوص سير القديسين، ودراسات خاصة بالطقوس الدينية حيث ترجع تلك المؤلفات إلى القرن الرابع -  التاسع عصر الميلادي، ومكتوبة باللغات الإغريقية، القبطية، السريانية، النوبية القديمة، العربية، والحبشية.  توجد أيضا بعض المخطوطات مكتوبة بلغة مزدوجة (القبطية و العربية)، واستخدم في صناعة تلك المخطوطات النادرة أوراق البردي وورق البرشمان والورق العادي.

   ومن أهم المقتنيات التي تحتويها المكتبة:-

1)    أوراق البردي التى عثر عليها بوادى تالوس – جبل الطريف بنجع حمادى – الوجه القبلي في عام 1945 . وتتكون من 13 مجموعة من المخطوطات تحتوى كل منها على عدد من أوراق البردي تتراوح من 5  إلى 70 نصا مكتوبة جميعها باللغة القبطية وترجع إلى القرن الرابع الميلادي، وتصور الفلسفة النوسطية والتى ازدهرت في الإسكندرية خلال القرن الميلادي الأول، ومن ثم انتشرت إلى العديد من أقطار العالم.
2)    الأسفار القبطية :- وترجع إلى القرن الرابع – الخامس الميلادي حيث تم اكتشافها حديثا، وتعتبر تلك الأسفار أقدم مخطوطات إنجيلية كاملة في مصر.
3)    نسخة طبق الأصل من مخطوطات بيربونت مورجان القبطية، والتى تعد في غاية الجمال من حيث إبداع التصميم وطريقة التجميع.

تتكون معظم محتويات هذا القسم من هبات قدمتها العائلات القبطية بالاضافة إلى محتويات مكتبة المؤرخ ميخائيل شاروبيم بك والراحل الدكتور باهور لبيب. هذا وقد تضاعفت أعداد الكتب بمرور الزمن باهداءات من المكتبات والمتاحف والمعاهد الأوروبية، بالاضافة إلى ما تم شراؤه من كتب مختلفة لاثراء المكتبة.
 وقد وصل عدد الكتب في الوقت الحالي إلى 6000 طبعة. وتضم المكتبة مجموعات رائعة من مكتبة الأمير يوسف كمال ومجموعة "وصف مصر" التى تم جمعها من قبل الحملة الفرنسية.